Descomposición térmica de catalizadores de níquel soportados sobre sílice sintetizados por impregnación y método del amonio

• Marlin Villarroel ^[1] ; José F. Balbuena ^[1] ; Maria A. Lacruz ^[1] ; Alvaro Uzcátegui ^[1] ; Héctor del Castillo ^[1] ; Freddy Imbert ^[1] ; Alfonso Loaiza-Gil ^[1]
  1. [1] Universidad de Los Andes

     Universidad de Los Andes

     Colombia

     
• Localización: Revista de la Sociedad Química del Perú, ISSN-e 2309-8740, ISSN 1810-634X, Vol. 75, Nº. 3, 2009, págs. 281-292
• Idioma: español
• Títulos paralelos:
  • Thermal decomposition of nickel catalysts supported on silica synthesized by impregnation and by the ammonium method
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    Catalizadores de níquel soportados sobre sílice sintetizados por impregnación (ácido, pH=5,6) y por el método del amonio (básico, pH=13,0) fueron caracterizados por Difracción de Rayos X (DRX) y Reducción a Temperatura Programada (RTP) para establecer la influencia que tienen el pH y la temperatura sobre la composición química y estructural de los sólidos sintetizados. Se estudió la descomposición térmica de los catalizadores y de sus precursores, solos y tratados con solución amoniacal simultáneamente por los diferentes métodos de análisis térmico; Termogravimetría (TGA), Calorimetría de Barrido Diferencial (DSC) y Análisis Térmico Diferencial (DTA), llevados a cabo en atmósfera de aire (100ml/min) a diferentes velocidades de calentamiento (5 , 10, 15 y 20° C). Los resultados sugieren que en ambiente ácido se favorece la formación de fases metálicas (NiO) superficiales de baja temperatura, mientras que en ambiente básico el níquel interactúa fuertemente con la sílice para formar filosilicatos de níquel reducibles a altas temperaturas (780°C). En ambos casos, una parte del níquel forma una fase de temperatura intermedia (430°C) posiblemente constituida por silicatos metálicos. Los resultados obtenidos por TGAy DRX sugieren que durante la descomposición de los catalizadores se forman óxidos estables de níquel. Se proponen las reacciones químicas generales para la descomposición de los sólidos. Se determinaron los valores de entalpía por DSC y la energía de activación mediante el método de Kissinger; además de otros parámetros cinéticos que rigen cada proceso de descomposición. Los patrones de descomposición de estos sólidos fueron comparados para verificar que durante la preparación del catalizador por el método del amonio modificado se forman acuoamino-complejos de níquel que se unen fuertemente a la sílice para formar los catalizadores del tipo filosilicatos de níquel.

  • English

    Nickel catalysts supported on silica synthesized by impregnation (acid, pH = 5,6) and by the ammonium method (basic, pH = 13,0) were characterized by X-Ray Diffraction (XRD) and temperature-programmed reduction (TPR) to establish the influence of pH and temperature on the chemical and structural composition of the synthesized solids. Thermal decomposition of the catalysts and their precursors were studied, alone and treated with ammonia solution simultaneously by different methods of thermal analysis: Thermogravimetry (TGA), Differential Scanning Calorimetry (DSC), and Differential Thermal Analysis (DTA), conducted in air atmosphere (100ml/min) at different heating rates (5, 10, 15 and 20° C). Results suggest that an acidic environment favors formation of superficial low-temperature metallic phases (NiO), while in a basic environment nickel interacts strongly with silica to form nickel phyllosilicates reducible at high temperatures (780°C). In both cases, part of the nickel forms an intermediate temperature phase (430°C) which may consist of metal silicates. Results obtained by TGA and XRD suggest that during decomposition of the catalysts, stable nickel oxides are formed. General chemical reactions are proposed for decomposition of solids. Enthalpy values were determined by DSC and activation energy by the Kissinger method, besides other kinetic parameters that govern each process of decomposition. The decomposition patterns of these solids were compared, to verify that during preparation of the catalyst by the ammonium-modified method, acuoamino nickel complexes are formed that bind tightly to the silica to form catalysts of the phyllosilicate nickel type.