Carbon nanotubes as platforms for biosensors with electrochemical and electronic transduction

• Autores: Mª Mercè Pacios Pujadó
• Directores de la Tesis: María José Esplandiu Egido (dir. tes.), Manuel del Valle Zafra (dir. tes.)
• Lectura: En la Universitat Autònoma de Barcelona ( España ) en 2011
• Idioma: inglés
• Tribunal Calificador de la Tesis: Paul Miller (presid.), María Isabel Pividori (secret.), Ana M. Benito (voc.)
• Materias:
  • Matemáticas
    • Ciencia de los ordenadores
      • Diseño de sistemas sensores
  • Química
    • Química analítica
• Enlaces
  • Tesis en acceso abierto en:  TESEO  DDD 
• Resumen

  • La convergència de la nanotecnologia i la biotecnologia porta al desenvolupament de nous coneixements científics i tècnics que permeten millorar el benestar humà. Dins d'aquest nou camp de la nanobiotecnologia, el camp dels (bio)sensors és el més desenvolupat i el que té el major potencial per a aplicacions a curt termini. En aquest context, els (bio)sensors basats en principis electroquímics destaquen pels seus avantatges com la simplicitat, robustesa, baix cost, capacitat de miniaturització i d’integració de dispositius. Aquests sensors són cada vegada més atractius ja que permeten un diagnòstic ràpid i simple en camps com la biotecnologia, la investigació clínica i ambiental. Històricament, el carboni ha estat un material d'elèctrode molt utilitzat i pràctic per les seves propietats desitjables per a aplicacions electroquímiques. Disponible en una gran varietat d'estructures, els elèctrodes de carboni ofereixen, en general, una bona conductivitat elèctrica, alta estabilitat tèrmica i mecànica, una àmplia finestra operable de potencial amb cinètica d'oxidació lenta i, en molts casos, activitat electrocatalítica. A més d'això, se'ls reconeix com a materials de manipulació ràpida i fàcil. Cal també elogiar la seva química de superfície rica que ha estat explotada per a influir en la reactivitat superficial. Així doncs, les diferents estructures de carboni han tingut durant molt temps un paper important en el desenvolupament d'elèctrodes sòlids. Més recentment, amb l'aparició dels nanotubs de carboni (CNTs) s'han intensificat algunes d'aquestes propietats i s’ha impulsat d'una manera sense precedent les aplicacions electroquímiques i electroanalítiques. La mida nanomètrica i la alta relació d'aspecte dels nanotubs de carboni són els trets més distintius que han contribuït a les innovadores aplicacions electroquímiques i el que permet establir les diferències pel que fa als materials de carboni. En conseqüència, l'objectiu principal d'aquest treball ha estat explotar les propietats dels nanotubs de carboni per al disseny de nanodispositius. Les destacades propietats electroquímiques han impulsat el disseny de diverses configuracions d'elèctrodes. Això, combinat amb les seves propietats químiques i versatilitat de (bio)funcionalització, ha fet que aquests materials siguin molt adequats per al desenvolupament de biosensors electroquímics. La primera part de l'estudi s'ha centrat en l'ús de nanotubs de carboni com a transductors electroquímics i la relació entre la seva estructura i reactivitat electroquímica. Es va trobar que les vores dels nanotubs de carboni juguen un paper important en la resposta electroquímica; fet que es va utilitzar per al disseny i desenvolupament de noves plataformes d'elèctrodes basats en els nanotubs. A la segona part de l'estudi, hem aprofitat la capacitat dels nanotubs de carboni per a ser adaptats en diferents disposicions geomètriques, la seva biocompatibilitat, robustesa química i la seva possibilitat de funcionalització química covalent i no covalent, per al desenvolupament de (bio)sensors. En concret, s’ha avaluat el comportament del (bio)sensor d’elèctrodes de diferents configuracions de carboni funcionalitzats amb proteïnes redox (catalasa i mioglobina). Aquestes proteïnes presenten una alta sensibilitat a l'oxigen i peròxid d'hidrogen i són capaces de catalitzar la reducció d'aquestes espècies, convertint-se com a prometedors sensors d'oxigen i peròxid. Seguint el mateix enfocament, s'han utilitzat matrius de microelectrodes basades en CNTs covalentment funcionalitzats amb sondes d'ADN específiques o amb aptàmers. La detecció d'hibridació o de la interacció específica entre els aptàmers i les proteïnes han estat controlats amb diferents tècniques electroquímiques (voltametria cíclica, cronocoulometia o impedància) en presència de marcadors d'oxidació-reducció. La tercera i última part de l'estudi se centra en explotar el caràcter semiconductor dels nanotubs de carboni amb l'ús de la configuració en transistor d'efecte de camp (Field Effect Transistor FET). El dispositiu CNT-FET ha estat optimitzat per funcionar en medi líquid mitjançant la realització de protocols de passivació. Això, juntament amb l'ús de connectors pirè bifuncionals per a la immobilització dels aptàmers, ha permès la detecció sensible electrònica de les interaccions proteïna/aptamer. A més, també hem estat capaços de seguir l’absorció de proteïnes i canvis conformacionals de les parets dels CNTs. Els resultats d'aquest treball mostren que aquests dispositius electroquímics i electrònics basats en nanotubs de carboni poden arribar a ser molt prometedors per a la detecció de biomolècules i per al seguiment de processos biològics.