Resumen de High accessibility and chemical homogeneity in mesoporous materials: silicas, gold-containing composites and phosphates
Alaina María Moragues Bartolomé
El trabajo recopilado en esta tesis está basado en la formación de materiales mesoporosos y sus posibles usos como catalizadores. Este trabajo se ha estructurado en cuatro partes diferenciadas. En primer lugar se presenta una breve introducción a los materiales mesoporosos revisando su evolución en la historia, los diferentes métodos de síntesis, su versatilidad en cuanto a funcionalización y aplicaciones y acabando con un repaso al trabajo realizado en el grupo de investigación. El segundo capítulo está centrado en el mejor conocimiento de la sílice UVM-7, un material mesoporoso de carácter bimodal desarrollado por el grupo. En primer lugar se estudia en detalle la estructura del material para confirmar la interconexión en tres dimensiones de los mesoporos. Esto se consigue a través de medidas de tomografía electrónica, combinadas con la formación de réplicas de carbono y la preparación de composites con oro y el posterior estudio microscópico de su dispersión en el material. Una vez conocida al detalle su estructura, se trabaja en la expansión de los mesoporos utilizando alcanos como agentes expansores, suponiendo que, dado su carácter hidrofóbico, estos se alojarán en el interior de las micelas de surfactante. En este trabajo se estudia la cantidad real de alcano alojada en las micelas a través de medidas espectrofotométricas y se trata de explicar los resultados obtenidos en base a estudios coloidales. Finalmente, para poner en valor la expansión obtenida se inmovilizan enzimas e ibuprofeno en los materiales con mayor expansión. El tercer capítulo recoge dos trabajos en los que se ha colaborado con diferentes grupos de catálisis. Se forman composites de sílice con diferentes dominios oxídicos utilizando dos estrategias diferentes. En el primer caso, se forman composites tipo UVM-7 con Ni/Sn/Ce utilizando una síntesis en “one-pot”, siguiendo del método de los atranos. En el segundo caso, se impregna el material UVM-7 para formar óxidos cristalinos de TiO2, ZrO2 y CeO2 en su superficie. Posteriormente se depositan partículas de Au sobre los materiales y se prueban en la catálisis de la condensación selectiva de benzilamina a N-benzilidenbenzilamina y en la oxidación de CO a CO2 respectivamente. El trabajo realizado por nuestra parte recoge la síntesis y caracterización de los soportes, así como la comprensión de los resultados catalíticos en base a la estructura de los distintos materiales. Por último se incluye un capítulo sobre materiales mesoporos no silíceos en el que se estudia la formación de un fosfato de hierro mesoporoso así como de fosfonatos de hierro. Para ello se utiliza un surfactante como agente director estructural, igual que en el caso de la UVM-7. Se caracterizan los materiales con diferentes técnicas y se propone una estructura.
