Resumen de Thermoelectric properties of oxides and related materials
Las películas delgadas y superredes de titanato de estroncio dopados con niobio (SrTiO3 son un tipo de material que ha mostrado ser cada vez más interesante para propósitos termoeléctricos debido a sus propiedades estructurales, térmicas y eléctricas sintonizables. Además de su estabilidad a altas temperaturas, otras ventajas de STO sobre los materiales termoeléctricos tradicionales incluyen su no toxicidad y abundancia. En el presente trabajo se ha demostrado la versatilidad del crecimiento de capas delgadas de SrTiO3 en diversos sustratos y su idoneidad para crecer en multicapas también. En esta investigación se presenta un exhaustivo estudio sobre la influencia de la concentración de dopaje de Nb, del tipo de sustrato (LaAlO3, LSAT, NGO, SrLaAlO4, DyScO3 y SiO2) y el espesor de la película sobre las propiedades estructurales y termoeléctricas de películas delgadas SrTiO3 crecidas por deposición de láser pulsado (PLD). En este trabajo se analizaron concentraciones de dopaje de Nb (2, 5 y 15% en moles) y se encontró que la concentración de 2% en moles produjo la mayor potencia termoeléctrica (o termopower como se conoce del Ingles). Medidas del tipo Van der Pauw, Seebeck y 3-omega han sido utilizadas para las caracterizaciones termoeléctricas. La conductividad térmica de las películas delgadas con espesores entre 30-200 nm fueron medidas por el método 3?, observandose una reducción de 8 y 3 veces en sustratos LAO y LSAT, en comparación con los valores de 12 y 5.1W / mK, respectivamente observados en su versión continua. El origen de esta drástica reducción ha sido asociado con defectos estructurales revelados por la microscopía electrónica de transmisión de alta resolución. Encontramos que se obtuvieron propiedades termoeléctricas optimizadas en películas STO de 50 nm de espesor con baja concentración de dopaje Nb crecidas en LSAT. LSAT demostró ser un excelente sustrato debido a la correspondencia de sus parámetros de red con las de las películas de STO. Las máximas figuras de mérito termoeléctrica ha sido encontradas para capas con concentración de dopaje del 2% moles de Nb mostrando valores en el orden de ZT = 0,35 y 0,8 para películas crecidas en un sustrato de LaAlO3 y LSAT, respectivamente, ambos valores obtenidos a temperatura ambiente. También se crecieron capas múltiples de STO dopado y no dopado, en forma de superredes de cinco periodos y se encontró que exhibían un gran coeficiente de Seebeck de -650 ?V / K. Se discuten estos resultados considerando la naturaleza de los arreglos en cada interface, la densidad electrónica dentro del nivel energético de Fermi y se formula una hipótesis sobre la posible formación de un gas de electrones bidimensional. Finalmente, con el fin de potenciar el rendimiento termoeléctrico de las películas delgadas de SrTiO3 dopadas con Nb, por medio de mejoramiento de sus propiedades eléctricas, se utilizó grafeno como interface entre substrato y la película y posteriormente como un sistema de multicapas para formar un arreglo periódico del tipo grafeno-STO. Esta nueva estructura STO-grafeno presenta interesantes propiedades térmicas y de transporte y los correspondientes resultados preliminares tambien se incluyen dentro de esta tesis. Nb doped Strontium titanate (SrTiO3) thin films and multilayers are an increasingly interesting type of material for thermoelectricity due to their tunable structural, thermal and electrical properties. In addition to their stability at higher temperatures other advantages of STO over traditional thermoelectric materials include its non-toxicity and abundancy. In this work we show that STO is highly versatile in terms of growth on several substrates and its suitability to be grown in multilayers. We report a comprehensive study of the influence of Nb doping concentration, substrate type (LaAlO3, LSAT, NGO, SrLaAlO4, DyScO3 and SiO2) and film thickness on the structural and thermoelectric properties of SrTiO3 thin films grown by pulsed laser deposition. In this study Nb doping concentrations (2, 5, and 15 mol%) were investigated and found that the 2 mol % concentration yielded the largest thermopower. Van der Pauw, Seebeck and 3-omega measurements were carried out. The thermal conductivity of thin films with thickness from 30-200 nm measured by 3? method, yielded an 8-fold and a 3-fold reduction on LAO and LSAT substrates, compared to the bulk values of 12 and 5.1W/mK, respectively. We relate the origin of this reduction to structural defects revealed by high-resolution transmission electron microscopy. We found that optimised thermoelectric properties were obtained in 50 nm thick STO films with low Nb doping concentration grown on LSAT. LSAT proved to be an excellent substrate due to lattice matching. The derived thermoelectric figure of merit with the measured values, yields a ZT = 0.35 for 2 mol % doped Nb:SrTiO3 thin film on LaAlO3 substrate and a ZT value of 0.8 on LSAT substrate both at room temperature. Multilayers of doped and undoped STO, in the form of five-period superlattices were grown and found to exhibit a high Seebeck coefficient of -650?V/K. We discuss these results considering the nature of the interfacial bonding arrangements, the electron density of states at the Fermi energy and formulating the hypothesis of the formation of a 2-dimensional electron gas. Finally, in order to enhance the thermoelectric performance of the Nb-doped SrTiO3 thin films multilayers by improving its electrical properties, a single- and a bi-layer graphene were transferred onto the substrate becoming sandwiched between the Nb:STO film and the substrate. This novel STO-graphene structure exhibits very encouraging thermal and transport properties and the preliminary results are part of this thesis.
