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Design and Synthesis of Submicron Diagnostic Systems Based on Coordination Polymers

  • Autores: Javier Aríñez Soriano
  • Directores de la Tesis: Daniel Maspoch Comamala (dir. tes.), Inhar Imaz (codir. tes.)
  • Lectura: En la Universitat Autònoma de Barcelona ( España ) en 2016
  • Idioma: inglés
  • Tribunal Calificador de la Tesis: Rosa María Ortuño Mingarro (presid.), Guillermo Mínguez Espallargas (secret.), Félix Zamora Abenades (voc.)
  • Programa de doctorado: Programa Oficial de Doctorado en Química
  • Materias:
  • Enlaces
    • Tesis en acceso abierto en:  TESEO  TDX 
  • Resumen
    • La presente Tesis está dedicada al diseño y la síntesis de nuevos sistemas de diagnóstico para Resonancia Magnética (MRI) basados ​​en redes de coordinación metal-orgánicas. El trabajo se ha centrado en la síntesis de nuevos Polímeros de Coordinación (CPs) que contienen ligandos poliazamacrocíclicos para evitar la liberación de metales tóxicos durante su uso como Agentes de Contraste (CAs) en MRI.

      En el Capítulo 1, se revisa la evolución en el campo de los CPs, desde los precedentes que hicieron posible su descubrimientos hasta sus actuales aplicaciones y perpectivas. Se presta especial atención a sus aplicaciones en biomedicina y en particular en el campo del "Bioimaging".

      En el Capítulo 2, se introducen los objetivos generales y específicos de la Tesis.

      En el Capítulo 3, se revisan y clasifican los ejemplos reportados de CPs que contienen ligandos poliazamacrocíclicos. Se propone el uso de estos ligandos como una estrategia general para la obtención de CPs heterometálicos y se lleva a cabo la síntesis de un nuevo ligando poliazamacrocíclico basado en la función carboxílica. A continuación, se presentan y describen los CPs obtenidos haciendo uso de este ligando. Finalmente, se exponen las limitaciones del ligando sintetizado para producir CPs basado en Gd (III).

      En el Capítulo 4, se propone el uso de ligandos basados ​​en la función fosfónica como alternativa para superar las limitaciones encontradas en la síntesis de CPs basados ​​en Gd (III). Se revisan los CPs basados ​​en la función fosfónica y se analiza su tendencia a la flexibilidad. A continuación, se presenta el uso del complejo fosfonato Gd(III)-DOTA-4AmP como conector para la construcción de CPs. Finalmente, se lleva a cabo el estudio de la flexibilidad del CP sintetizado, durante la adsorción / desorción de vapores de agua, gracias a medidas de difracción de rayos X en situación de humedad controlada.

      En el Capítulo 5, se presenta la MRI y se analizan los principales parámetros que controlan la relajatividad r1. A continuación, se muestran las principales estrategias usadas por los investigadores para aumentar r1, con especial atención en aquellas estrategias basadas en el uso de plataformas nanoestructuradas. Se lleva a cabo la síntesis de un nuevo CP que contiene la unidad Gd (III)-DOTA-4AmP y se miniaturiza dando lugar a nanopartículas que forman coloides estables apropiados para el uso en el estudio de las propiedad relaxométricas de MRI. Finalmente, los resultados de este estudio se presentan y se analizan.


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