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New perspectives in nanocatalysis using design of experiments

  • Autores: Olivia Majdouline Benkirane
  • Directores de la Tesis: Carmen Claver Cabrero (dir. tes.), Cyril Godard (dir. tes.)
  • Lectura: En la Universitat Rovira i Virgili ( España ) en 2018
  • Idioma: español
  • Tribunal Calificador de la Tesis: Philippe Serp (presid.), Atsushi Urakawa (secret.), Daniel Curulla Ferré (voc.)
  • Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Ciencia y Tecnología Química por la Universidad Rovira i Virgili
  • Materias:
  • Enlaces
    • Tesis en acceso abierto en: TDX
  • Resumen
    • El uso de catalizadores activos y selectivos en procesos industriales puede minimizar la formación de residuos no reciclables. Entre los procesos catalíticos más comunes, la semi-hidrogenación de alquinos en alquenos ha sido objeto de especial atención por su relevancia en las industrias petroquímica, de polímeros y de química fina. La selección de catalizadores heterogéneos apropiados puede mejorar la productividad y evitar problemas de sobre hidrogenación y/o oligomerización.

      Esta tesis trata de la síntesis y caracterización de nuevos catalizadores coloidales para su aplicación en reacciones de hidrogenación selectiva utilizando diseño de experimentos (DOE).

      Se proponen nuevas síntesis de nanopartículas de Pd, así como metodologías eficientes para la planificación de experimentos, demostración de reproducibilidad y tratamiento analítico de datos de TEM. Se estudió la relación estructura-síntesis de nanopartículas utilizando DOE y se evaluó el efecto de varios parámetros sobre el tamaño, distribución y forma de las nanopartículas así como sobre la eficacia de la síntesis. Los parámetros e interacciones clave se resaltaron obteniendo una receta de nanopartículas coloidales bien definidas. La impregnación de estas nanopartículas en diferentes soportes catalíticos se realizó utilizando síntesis de una y dos etapas y se estudió el efecto de la inmovilización, los parámetros de síntesis, el soporte catalítico, el contenido de Pd y la relación de síntesis sobre el tamaño y dispersión de las NPs.

      Finalmente, se realizó un estudio cinético de la hidrogenación con 1-octino sobre cuatro catalizadores soportados usando DOE. La concentración de 1-octino, la presión de hidrógeno y la temperatura se modificaron según los experimentos diseñados, y solo fueron necesarias 24 pruebas catalíticas para obtener expresiones cinéticas robustas que permitieron comparar el rendimiento de los catalizadores.

      Esta tesis ofrece un análisis profundo del diseño de nuevos nanocatalizadores basados en Pd para su aplicación en reacciones de semi-hidrogenación de alquinos utilizando metodologías prácticas y efectivas.


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