Tratamiento de aguas contaminadas con fármacos beta-bloqueantes mediante métodos electroquímicos de oxidación avanzada
- Autores: Eloy Isarain Chávez Guerrero
- Directores de la Tesis: José Antonio Garrido Ponce (codir. tes.), Enrique Brillas Coso (codir. tes.)
- Lectura: En la Universitat de Barcelona ( España ) en 2011
- Idioma: español
- Tribunal Calificador de la Tesis: J. Giménez Farreras (presid.), José Peral Pérez (secret.), Ramón Oliver Puyol (voc.)
- Materias:
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- Resumen
La tesis consistió en evaluar el proceso de mineralización de los compuestos no biodegradables ß-bloqueantes: atenolol (ATN), propranolol (PPL) y metoprolol (MTP) presentes en una disolución sintética ácida, ensayando los métodos electroquímicos de oxidación avanzada: (i) oxidación anódica (AO), (ii) electro-Fenton (EF), (iii) fotoelectro-Fenton (FEF) y (iv) fotoelectro-Fenton solar (FEFS), utilizando ánodos de Pt y diamante dopado con boro (BDD) y cátodos de carbón-politetrafluoroetileno alimentados con aire (ADE) y fieltro de carbón (CF) en celdas electroquímicas simples o combinadas. El proceso de mineralización se llevó a cabo en una celda electroquímica monocompartimental de 100 mL y en una celda de flujo de 10 L, ambas termostatizadas a 35 ºC, con ánodos de Pt y/o BDD para efectuar la AO y cátodos de CF y ADE para regenerar al Fe2+ y electrogenerar al H2O2, usando sulfato de hierro (II) y/o sulfato de cobre (II) como catalizadores, ensayando las combinaciones de los electrodos Pt/ADE, BDD/ADE, Pt/ADE-Pt/CF y BDD/ADE-Pt/CF por los métodos EF, FEF y FEFS, y en el caso de la celda de flujo se acopló un concentrador parabólico solar. Las variables evaluadas fueron: (i) la intensidad de corriente, (ii) la concentración de los catalizadores (FeSO4 y/o CuSO4) (iii) la concentración de los fármacos, (iv) el pH. Determinando una corriente óptima de entre 50 y 120 mA en la celda monocompartimental y de 3 A en la celda de flujo, a un pH = 3 y 0.5 mM de Fe2+. Mediante la técnica del carbono orgánico total (TOC) se evaluó el proceso de mineralización de la materia orgánica la cual es degradada primordialmente por los radicales ¿OH producto de la reacción de Fenton, seguido por las especies Pt(¿OH) y BDD(¿OH) generados por la oxidación del agua en los ánodos de Pt y BDD. Obteniéndose una mayor mineralización en la celda combinada que en una celda simple, la cual se ve favorecida por la regeneración del Fe2+ en el cátodo de CF. Este método es seguido por los procesos irradiados con luz UVA o luz solar siendo este último el más potente debido a la rápida fotodescarboxilación de los complejos de Fe(II) y/o Fe(III) con los ácidos carboxílicos finales alcanzando mineralizaciones superiores al 90% por lo que el poder oxidante de los procesos aumenta en el orden: AO < EF < FEF < FEFS. Por Cromatografía Líquida de Alta Resolución (HPLC) de fase invertida se siguió la cinética de eliminación de los -bloqueantes la cual obedece a una cinética de pseudo-primer orden a tiempos cortos de electrólisis. Mientras que por cromatografía de gases acoplada a espectrometría de masas (GC-MS) se determinó la presencia de la 4-hidroxifenilacetamida, la p-benzoquinona, el 1-naftol, 1,4-naftoquinona, 1a, 7a-dihidronaftol [2,3-b] oxireno-2,7-diona, el ácido ftálico, el 4-hidroxibenzaldeído, 4-(2-metoxietil)fenol, 4-hidroxifenilmetilacetato, ácido 2-hidroxi-2(4-hidroxifenil)acético. Por HPLC de de exclusión iónica, se cuantificaron los ácidos maleico, tartárico, fumárico, tartrónico, glicólico, fórmico, pirúvico, malónico, ácetico, oxálico y oxámico. Los iones inorgánicos NH4+, NO3- y Cl- liberados durante el proceso de mineralización fueron cuantificados por HPLC de intercambio iónico. Corroborando que la concentración de especies nitrogenadas se encuentra por debajo de los límites máximos permitidos por la legislación en todos los procesos ensayados. Finalmente, se propuso un camino degradativo para cada -bloqueante, los cuales inician con la hidroxilación del producto inicial para formar intermedios aromáticos, los cuales se transformaron en compuestos alifáticos como el ácido oxálico y oxámico siendo mineralizados a CO2, NH4+, NO3- y H2O. Estos estudios ponen de manifiesto la capacidad oxidativa de los métodos FEF y FEFS, los cuales demuestran ser una alternativa tecnológicamente viable para tratar disoluciones que contienen -bloqueantes.
