Resumen de Síntesis y caracterización de nanomateriales híbridos para la captura de iones de interés medioambiental
- español
Esta tesis se enmarca en el grupo de Química Supramolecular del Área de Química Orgánica. El trabajo realizado durante el programa de doctorado se ha basado en el estudio de nanomateriales, en concreto nanopartículas, y su interacción con diferentes analitos de interés. Las escuaramidas son un bloque estructural muy estudiado en la química supramolecular y recientemente se han unido a las nanopartículas para generar sistemas híbridos con funcionalidades específicas. La línea principal de la tesis es la síntesis y caracterización de nanopartículas híbridas para el reconocimiento de cationes de interés medioambiental tanto económico como contaminante. Además, gracias a la estancia internacional realizada durante el plan de doctorado, se han llevado a cabo estudios tanto experimentales como teóricos de la interacción entre un receptor fluorescente, basado en escuaramidas, y un contaminante ambiental como el catión mercúrico. La presente tesis se ha estructurado en 4 capítulos: Capítulo 1. En este capítulo se introduce la nanociencia y la química supramolecular como dos conceptos aparentemente diferentes pero capaces de funcionar en conjunto para crear receptores nanométricos específicos con características propias específicas. Se hace un repaso general sobre la síntesis y las características de los materiales, así como un repaso a los diferentes analitos de interés de la química supramolecular. Capítulo 2. Las nanopartículas magnéticas de magnetita ofrecen una gran versatilidad a la hora de ser funcionalizadas. Gracias a la capacidad de intercambiar los surfactantes que las recubren, estas nanopartículas se recubren con derivados de escuaramidas asimétricas para reconocer cationes de metales pesados como mercurio y plomo, así como cationes de interés económico. Además, los estudios en disolución, realizados en este capítulo, ayudan a entender el proceso de reconocimiento que ocurre entre los receptores y los analitos de interés. Capítulo 3. Un receptor derivado de la condensación entre el escuarato de dietilo y el antraceno es propuesto como sensor para mercurio. Este sensor se ha estudiado mediante pruebas de fluorescencia, donde se han calculado los límites de detección y cuantificación, y, durante la estancia internacional, se han llevado a cabo estudios computacionales que explican de forma precisa el efecto de quenching cuando el mercurio interacciona con el sensor. Capítulo 4. En este capítulo se han estudiado una gran variedad de nanopartículas magnéticas para el reconocimiento de cationes de metales alcalinotérreos y de uranio en agua. Se han sintetizado nuevos derivados de escuaramida, así como un nuevo receptor basado en fenantreno. Además, se ha sintetizado un nuevo material basado en ácido fítico que presenta gran afinidad por el uranio, el estroncio y el itrio, tres elementos relacionados con la contaminación derivada de la energía nuclear.
- català
Aquesta tesi s'emmarca al grup de Química Supramolecular de l'Àrea de Química Orgànica. El treball realitzat durant el programa de doctorat s'ha basat en l'estudi de nanomaterials, en concret nanopartícules, i la seva interacció amb diferents analits d'interès. Les esquaramides són un bloc estructural molt estudiat en la química supramolecular i recentment s'han unit a les nanopartícules per a generar sistemes híbrids amb funcionalitats específiques. La línia principal de la tesi és la síntesi i la caracterització de nanopartícules híbrides per al reconeixement de cations d'interès mediambiental tant econòmic com contaminant. A més, gràcies a l'estada internacional feta durant el pla de doctorat, es duen a terme estudis tan experimentals com a teòrics de la interacció entre un receptor fluorescent, basat en esquaramides, i un contaminant ambiental com el catió mercúric. Aquesta tesi s'ha estructurat en 4 capítols: Capítol 1. En aquest capítol s'introdueix la nanociència i la química supramolecular com a dos conceptes aparentment diferents per capaços de funcionar en conjunt per crear receptors nanomètrics específics amb característiques pròpies específiques. Es fa un repàs general sobre la síntesi i les característiques dels materials, així com un repàs als diferents analits d’interès de la química supramolecular. Capítol 2. Les nanopartícules magnètiques de magnetita ofereixen una gran versatilitat a l'hora de ser funcionalitzades. Gràcies a la capacitat d'intercanviar els surfactants que les recobreixen, aquestes nanopartícules es recobreixen amb derivats d'esquaramides asimètriques per a reconèixer cations de metalls pesants com mercuri i plom, així com cations d'interès econòmic. A més, els estudis en dissolució, realitzats en aquest capítol, ajuden a entendre el procés de reconeixement que passa entre els receptors i els analits d'interès. Capítol 3. Un receptor derivat de la condensació entre l'esquarat de dietil i l'antracè és proposat com a sensor per a mercuri. Aquest sensor s'ha estudiat mitjançant proves de fluorescència, on s'han calculat els límits de detecció i quantificació, i, durant l'estada internacional, s'han dut a terme estudis computacionals que expliquen de manera precisa l'efecte de quenching quan el mercuri interacciona amb el sensor. Capítol 4. En aquest capítol s'han estudiat una gran varietat de nanopartícules magnètiques per al reconeixement de cations de metalls alcalinoterris i d'urani en aigua. S'han sintetitzat nous derivats d'esquaramida, així com un nou receptor basat en fenantrè. A més, s'ha sintetitzat un nou material basat en àcid fític que presenta una gran afinitat per l'urani, l'estronci i l'itri, tres elements relacionats amb la contaminació derivada de l'energia nuclear.
- English
This thesis is part of the Supramolecular Chemistry group of the Organic Chemistry Area. The work carried out during the doctoral program has been based on the study of nanomaterials, specifically nanoparticles, and their interaction with different analytes of interest. Squaramides are a well-studied building block in supramolecular chemistry and have recently been linked to nanoparticles to generate hybrid systems with specific functionalities. The main line of the thesis is the synthesis and characterization of hybrid nanoparticles for the recognition of cations of environmental interest, both economic and polluting. In addition, thanks to the international stay during the doctoral plan, both experimental and theoretical studies were carried out on the interaction between a fluorescent receptor, based on squaramides, and an environmental pollutant such as the mercuric cation. This thesis has been structured in 4 chapters: Chapter 1. In this chapter, nanoscience and supramolecular chemistry are introduced as two different concepts but capable of working together to create specific nanometric receptors with their own specific characteristics. A general review is made of the synthesis and characteristics of the materials, as well as a review of the different analytes of interest in supramolecular chemistry. Chapter 2. Magnetic iron oxide nanoparticles offer great versatility when it comes to being functionalized. Thanks to the ability to exchange the surfactants that coat them, these nanoparticles are coated with asymmetric squaramide derivatives to recognize heavy metal cations such as mercury and lead, as well as cations of economic interest. In addition, the studies in solution, carried out in this chapter, help to understand the recognition process that occurs between the receptors and the analytes of interest. Chapter 3. A receptor derived from the condensation between diethyl squarate and anthracene is studied as a sensor for mercury. This sensor has been studied using fluorescence tests, where the detection and quantification limits have been calculated, and, during the international stay, computational studies have been carried out that precisely explain the quenching effect when mercury interacts with the sensor. Chapter 4. In this chapter a wide variety of magnetic nanoparticles for the recognition of alkaline earth metal and uranium cations in water have been studied. New derivatives of squaramide have been synthesized, as well as a new receptor based on phenanthrene. In addition, a new material based on phytic acid has been synthesized that has a great affinity for uranium, strontium and yttrium, three elements related to pollution derived from nuclear energy.
