Resumen de Advanced computational tools for eels data reduction and clustering, quantitative analysis and 3D reconstructions
Esta tesis se centra, principalmente, en la exploración e implementación de nuevas herramientas y técnicas de análisis computacional para la caracterización de nanomateriales mediante espectroscopía de pérdida de energía de los electrones (EELS) y tomografía electrónica (TE).
En el contexto de este doctorado, el EELS se utiliza para el análisis cuantitativo y cualitativo de distribuciones elementales a la nanoescala, principalmente para óxidos de metales de transición y de tierras raras. También se utiliza para la investigación de la distribución de estados de oxidación mediante el análisis de la estructura fina (ELNES).
Para hacer dichos análisis, en esta tesis se demuestra que el uso combinado de un algoritmo de reducción de dimensionalidad (DRM) no lineal, UMAP, y un algoritmo jerárquico de agrupamiento (‘clustering’), HDBSCAN, es una solución viable hacia una metodología totalmente basada en los datos para la segmentación de imágenes de espectros de EELS. Además, se realizó una revisión sistemática de estos nuevos métodos de DRM y ‘clustering’ (UMAP y HDBSCAN), de los ya establecidos (PCA, NMF, K-means, etc.), y de algunas de sus posibles combinaciones.
El uso combinado de ‘clustering’ y del ajuste de mínimos cuadrados no lineales (NLLS) se muestra también como una solución prometedora para el análisis de ELNES. Dicha metodología fue implementada como parte de una nueva herramienta de software llamada WhatEELS. Esta herramienta modular y de acceso gratuito proporciona los recursos necesarios para resolver cuantitativamente problemas complejos que involucran el análisis ELNES. Su potencial fue demostrado mediante el análisis de la segregación de dopantes y del cambio localizado del estado de oxidación catiónico para una serie de muestras de Ceria mesoporosa.
Finalmente, parte de esta tesis también está dedicada a la implementación de algoritmos para el muestreo disperso en TE. En concreto, el algoritmo TVAL3 fue traducido al lenguaje de programación Python y utilizado para varios experimentos, incluida la resolución de la segregación de dopantes en 3D para los materiales mesoporosos de ceria ya mencionados.
