Desde la aparición de los nanocomposites poliméricos, constituidos por un polímero y nanoparticulas de silicato laminar distribuidas homogéneamente a lo largo de dicha matriz, en la década de los 90 por parte del grupo Toyota y a consecuencia del inmediato avance científico llevado a cabo por grupos como el liderado por el Prof. Emmanuel P. Giannelis de la Universidad de Cornell (EEUU), ha surgido un enorme interés en el desarrollo de este tipo de materiales debido a las excelentes propiedades que estos exhiben. La presencia de unas características únicas y novedosas convierte a estos materiales en una alternativa real a los plásticos reforzados o materiales compuestos convencionales. De hecho, ya han comenzado a aplicarse en sectores tales como la automoción, envasado, aeronáutica o aeroespacial, si bien, esto únicamente constituye la punta del iceberg de la posible aplicación que se espera de estos materiales en un futuro próximo. El objetivo de la tesis doctoral es entender el mecanismo de reforzamiento de nanopartículas basadas en silicatos laminares orgánicamente modificados en matrices elastoméricas. Se observó que la incorporación de pequeñas cantidades de estas nanopartículas (5-10 % en peso) generaba materiales compuestos con propiedades mecánicas (módulo y resistencia) similares a ésas observadas en materiales con un 40 % en peso de cargas convencionalmente usadas en el sector de los cauchos, como el negro de carbono o sílice precipitada, y con una considerable mejora de las propiedades elásticas del material. Para poder explicar este comportamiento, es imprescindible establecer una correlación entre las propiedades macroscópicas del material y su microestructrura y dinámica, para lo cual se llevaron a cabo los siguientes estudios: 1. Se analizó el efecto de las nanopartículas sobre la red elastomérica mediante resonancia magnética nuclear en estado sólido. Se evalúo la aplicación del método de doble-quanto a la determinación cuantitativa de parámetros estructurales y dinámicos de la red elastomérica a partir de medidas de la constante de acoplamiento residual. Se emplearon tanto materiales vulcanizados como sin vulcanizar. A partir de los datos obtenidos y tras un protocolo de normalización y ajuste de los mismos, se calcularon los parámetros físicos de la red elastomérica, que nos ha permitido correlacionar la microestructura del material con sus propiedades macroscópicas. Como conclusión del trabajo llevado a cabo se evidencio que el uso de nanoarcillas con diferentes características químicas proporciona diferentes valores de densidad de entrecruzamiento obtenidos por RMN de sólido. Por tanto es posible modificar la estructura de la red polimérica y por tanto las propiedades macroscópicas de los nanocompuestos mediante el empleo de nanoarcillas que exhiben diferente características químicas. 2. Se analizó la dispersión de las nanopartículas en el seno de la matriz polimérica mediante un exhaustivo estudio por difracción de rayos X de alto y bajo ángulo y microscopia electrónica de transmisión. 3. Se estudió el efecto de las nanopartículas en la dinámica molecular de los nanocompuestos mediante espectroscopia dieléctrica de banda ancha. En concreto se focalizó en el estudio de la dinámica molecular del polímero físicamente adsorbido en la superficie de la nanopartícula, evidenciando como la concentración de modificador orgánico iónicamente unido al silicato afecta al grado de entrecruzamiento de esta región interfacial y por tanto a las propiedades finales del material. 4. Se estudió el efecto de las nanoparticulas en el proceso de cristalización inducida del caucho natural durante deformación uniaxial mediante medidas de radiación sincrotrón in-situ. Como conclusión del trabajo llevado a cabo se evidencio que la inclusión de nanoparticulas de arcilla produce variaciones a nivel microscópico dando lugar a la formación de una estructura de red polimérica más homogénea.
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