Resumen de Theory, characterization and optomechanical effects of ultrathin nanomechanical resonators
Las nano-estructuras mecánicas que oscilan a altas frecuencias representan la base de una multitud de fascinantes aplicaciones en nanotecnología como el procesado de señales1-8, sensores químicos9-12 y biológicos13-21, y la observación de efectos cuánticos en sistemas mecánicos22-25. Estos dispositivos, conocidos en la literatura como resonadores nanomecánicos pueden tener forma de palancas26-28, puentes4-7 y membranas29-32 o incluso pueden tener canales integrados para micro y nano-fluidica14,33-35.
El metódo más utilizado para mejorar el rendimiento de un resonador nanomecánico consiste en la miniaturización del dispositivo. La pequeña masa y las altas frecuencias de resonancia de estos dispositivos permiten alcanzar una sensibilidad en masa sin precedentes llegando hasta el yocto-gramo36,37. Sin embargo, esta drástica miniaturización no es posible en una gran variedad de aplicaciones sensoras basadas en resonadores nanomecánicos, ya que, en muchos casos la sensibilidad no es la única cantidad que hay que maximizar. En aplicaciones que requieren medir pequeñas cantidades de analito ultra-diluido27,38,39, hay que tener en cuenta también otro límite de detección determinado por el límite difusivo que escala con el área del sensor8. Por lo tanto, en muchas aplicaciones el dispositivo ideal necesita tener una alta sensibilidad y, al mismo tiempo una gran área de captura; esta necesidad explica por qué hay tanto interés en el desarrollo de estructuras mecánicas ultra-delgadas29,40-44. Los resonadores nanomecánicos ultra-delgados representan el mejor compromiso para medir concentraciones ultra-bajas de analito con alta sensibilidad. Aunque estos dispositivos poseen un enorme potencial para el desarrollo de futuros sensores45, hay varias cuestiones abiertas que hay que resolver. En esta tesis voy a profundizar en algunos aspectos relevantes que surgen a la hora de utilizar los resonadores nanomecánicos ultra-delgados.
La primera cuestión importante a la hora de utilizar resonadores ultra-delgados es la necesidad de caracterizar el espesor con una buena precisión46-49. A pesar de los grandes avances de la litografía en la fabricación de micro y nano-estructuras, el espesor sigue siendo un parámetro muy difícil de controlar durante el proceso de fabricación46. Como las propiedades mecánicas de un resonador mecánico dependen en gran medida de su espesor50, en el caso de estructuras ultra-delgadas la incertidumbre en el espesor constituye el factor más importante en la variabilidad mecánica de estos dispositivos. La caracterización experimental del espesor de dispositivos nanomecánicos con precisión nanométrica es una tarea muy compleja, ya que además de una buena precisión en la medida del espesor, es necesario cumplir al mismo tiempos los siguientes requisitos: i) lograr una resolución lateral micrométrica capaz de detectar cada resonador nanomecánico, ii) detección de áreas muy extensas y bajos tiempos de medida para una inspección rápida de muchos dispositivos, iii) robustez y facilidad de uso y mantenimiento. Como las técnicas experimentales desarrolladas hasta ahora no cumplen simultáneamente todos estos requisitos51,52, existe la necesidad de desarrollar una técnica experimental capaz de medir rápidamente el espesor en áreas extensas y con buena resolución lateral. Esta necesidad representó mi primera motivación para el desarrollo de una técnica experimental, llamada micro-espectrofotometría multiplexada espacialmente (SMMS), capaz de llevar a cabo la compleja tarea previamente descrita; esta técnica permite la rápida detección de superficies muy extensas de una muestra debido a que el análisis espacial se realiza en paralelo.
Otro aspecto fundamental que hay que considerar a la hora de tratar con resonadores ultra-delgados es el mecanismo de transducción que permite convertir la vibración de una estructura mecánica en una señal eléctrica53-57. Durante los últimos 30 años se han desarrollado muchas técnicas experimentales para la detección ultra-sensible de resonadores nanomecánicos, como por ejemplo técnicas ópticas53,58-60, piezo-resistivas11,57,61,62, piezo-eléctricas11,56,63 o magnéticas64. En el caso de resonadores ultra-delgados, es muy importante comprender el mecanismo de transducción por dos razones. En primer lugar, como estos dispositivos poseen una masa muy pequeña, van a oscilar a frecuencias muy altas con pequeñas amplitudes de oscilación. Por este motivo, la medida de estos resonadores requiere una optimización cuidadosa del mecanismo de transducción. Hoy en día, la interferometría óptica representa una de las mejores opciones para el alcance de ultra-alta sensibilidad al desplazamiento32,54,58,65-67, demostrándose capaz de medir pequeñas fluctuaciones térmicas en estructuras mecánicas alrededor de ≃ fm/Hz1/2. A pesar de su enorme potencial, la interferometría óptica va a depender de manera significativa de las características físicas de la fuente de luz utilizada. Por esta razón, en esta parte de mi tesis he estudiado los parámetros físicos más influyentes en la medición interferométrica y cuál es la mejor estrategia para lograr la sensibilidad más alta.
Otro aspecto muy importante relacionado con el mecanismo de transducción es estudiar cómo influye el proceso mismo de detección en las propiedades mecánicas de un resonador23,68-71. Este efecto es generalmente despreciable para los resonadores mecánicos normalmente utilizados. Sin embargo, cuando se utilizan resonadores nanomecánicos ultra-delgados, se requiere una cuidadosa minimización del "efecto observador", porque el mismo proceso de detección puede alterar significativamente el estado mecánico de estos dispositivos y por lo tanto disminuir los límites de detección previstos teóricamente. Con el fin de aclarar esta cuestión, en esta parte de la tesis he estudiado la influencia de la detección óptica en palancas ultra-delgadas.
Sorprendentemente, el estudio de este efecto desveló un nuevo mecanismo físico poco estudiado en la literatura, que es el papel de la curvatura en el cambio de las propiedades mecánicas de palancas ultra-delgadas. Este problema es muy importante ya que se encuentra en muchos elementos de la naturaleza, como hojas de plantas72, alas de insectos73 o membranas celulares74, y además tiene un gran potencial en la nanotecnología para el desarrollo de estructuras mecánicas con rigidez reconfigurable63,69,75,76. El análisis de este mecanismo físico será estudiado en la última parte de mi tesis, a través de un riguroso estudio teórico y validado luego experimentalmente.
Los principales objetivos de la tesis son los siguientes: • Desarrollo de una técnica óptica para el análisis espectral de áreas muy extensas de una muestra con resolución lateral micrométrica.
• Análisis de los principales parámetros físicos que afectan a la sensibilidad de un sistema interferométrico y estudio de la mejor estrategia para el alcance de la máxima sensibilidad.
• Estudio de la influencia del proceso de detección en palancas ultra-delgadas inducido por un haz de luz.
• Estudio del efecto de la curvatura en las propiedades mecánicas de palancas ultra-delgadas.
Bibliografía 1 Ekinci, K. & Roukes, M. Nanoelectromechanical systems. Rev. Sci. Instr. 76, 061101 (2005).
2 Erbe, A. et al. Mechanical mixing in nonlinear nanomechanical resonators. Appl. Phys. Lett. 77, 3102-3104 (2009).
3 van Leeuwen, R., Castellanos-Gomez, A., Steele, G. A., van der Zant, H. S. J. & Venstra, W. J. Time-domain response of atomically thin MoS2 nanomechanical resonators. Appl. Phys. Lett. 105, 041911, (2014).
4 Biswas, T. S. et al. Time-Resolved Mass Sensing of a Molecular Adsorbate Nonuniformly Distributed Along a Nanomechnical String. Phys. Rev. Appl. 3, 064002 (2015).
5 Schmid, S., Wu, K., Larsen, P. E., Rindzevicius, T. & Boisen, A. Low-Power Photothermal Probing of Single Plasmonic Nanostructures with Nanomechanical String Resonators. Nano Lett. 14, 2318-2321, (2014).
6 Yamada, S., Schmid, S., Larsen, T., Hansen, O. & Boisen, A. Photothermal Infrared Spectroscopy of Airborne Samples with Mechanical String Resonators. Anal. Chem. 85, 10531-10535, (2013).
7 Larsen, T. et al. Ultrasensitive string-based temperature sensors. Appl. Phys. Lett. 98, 121901, (2011).
8 Squires, T. M., Messinger, R. J. & Manalis, S. R. Making it stick: convection, reaction and diffusion in surface-based biosensors. Nat. Biotechnol. 26, 417-426, (2008).
9 Waggoner, P. & Craighead, H. Micro-and nanomechanical sensors for environmental, chemical, and biological detection. Lab Chip 7, 1238-1255 (2007).
10 Rahimi, M., Chae, I., Hawk, J. E., Mitra, S. K. & Thundat, T. Methane sensing at room temperature using photothermal cantilever deflection spectroscopy. Sens. Actuators B: Chem. 221, 564-569, (2015).
11 Bargatin, I. et al. Large-Scale Integration of Nanoelectromechanical Systems for Gas Sensing Applications. Nano Lett. 12, 1269-1274, (2012).
12 McCaig, H. C., Myers, E., Lewis, N. S. & Roukes, M. L. Vapor Sensing Characteristics of Nanoelectromechanical Chemical Sensors Functionalized Using Surface-Initiated Polymerization. Nano Lett. 14, 3728-3732, (2014).
13 Naik, A., Hanay, M., Hiebert, W., Feng, X. & Roukes, M. Towards single-molecule nanomechanical mass spectrometry. Nat. Nanotechnol. 4, 445-450 (2009).
14 Burg, T. et al. Weighing of biomolecules, single cells and single nanoparticles in fluid. Nature 446, 1066-1069 (2007).
15 Jensen, K., Kim, K. & Zettl, A. An atomic-resolution nanomechanical mass sensor. Nature Nanotechnol. 3, 533-537 (2008).
16 Lassagne, B., Garcia-Sanchez, D., Aguasca, A. & Bachtold, A. Ultrasensitive mass sensing with a nanotube electromechanical resonator. Nano Lett. 8, 3735-3738 (2008).
17 Gil-Santos, E. et al. Nanomechanical mass sensing and stiffness spectrometry based on two-dimensional vibrations of resonant nanowires. Nat. Nanotechnol. 5, 641-645 (2010).
18 Dohn, S., Svendsen, W., Boisen, A. & Hansen, O. Mass and position determination of attached particles on cantilever based mass sensors. Rev. Sci. Instrum. 78, 103303 (2007).
19 Braun, T. et al. Quantitative time-resolved measurement of membrane protein–ligand interactions using microcantilever array sensors. Nat. Nanotechnol. 4, 179-185 (2009).
20 Arcamone, J. et al. Nanomechanical mass sensor for spatially resolved ultrasensitive monitoring of deposition rates in stencil lithography. Small 5, 176-180 (2009).
21 Arlett, J., Myers, E. & Roukes, M. Comparative advantages of mechanical biosensors. Nature Nanotechnol. 6, 203-215 (2011).
22 Steele, G. et al. Strong coupling between single-electron tunneling and nanomechanical motion. Science 325, 1103 (2009).
23 Naik, A. et al. Cooling a nanomechanical resonator with quantum back-action. Nature 443, 193-196 (2006).
24 Yuan, M., Singh, V., Blanter, Y. M. & Steele, G. A. Large cooperativity and microkelvin cooling with a three-dimensional optomechanical cavity. Nat. Comm. 6, (2015).
25 Wollman, E. E. et al. Quantum squeezing of motion in a mechanical resonator. Science 349, 952-955, (2015).
26 Patil, S. B. et al. Decoupling competing surface binding kinetics and reconfiguration of receptor footprint for ultrasensitive stress assays. Nat. Nanotechnol. 10, 899-907, (2015).
27 Domínguez, C. M. et al. Hydration induced stress on DNA monolayers grafted on microcantilevers. Langmuir 30, 10962-10969 (2014).
28 Gavan, K. B., Drift, E. W. J. M. v. d., Venstra, W. J., Zuiddam, M. R. & Zant, H. S. J. v. d. Effect of undercut on the resonant behaviour of silicon nitride cantilevers. J. Micromech. Microeng. 19, 035003 (2009).
29 Zhang, X. et al. Vibrational modes of ultrathin carbon nanomembrane mechanical resonators. App. Phys. Lett. 106, 063107 (2015).
30 Yuan, M., Cohen, M. A. & Steele, G. A. Silicon nitride membrane resonators at millikelvin temperatures with quality factors exceeding 108. Appl. Phys. Lett. 107, 263501, (2015).
31 Chakram, S., Patil, Y. S., Chang, L. & Vengalattore, M. Dissipation in Ultrahigh Quality Factor SiN Membrane Resonators. Phys. Rev. Lett. 112, 127201 (2014).
32 Adiga, V. P. et al. Approaching intrinsic performance in ultra-thin silicon nitride drum resonators. J. Appl. Phys. 112, 064323, (2012).
33 Olcum, S., Cermak, N., Wasserman, S. C. & Manalis, S. R. High-speed multiple-mode mass-sensing resolves dynamic nanoscale mass distributions. Nat. Comm. 6, 7070 (2015).
34 Khan, M. F. et al. Online measurement of mass density and viscosity of pL fluid samples with suspended microchannel resonator. Sens. Actuators B: Chem. 185, 456-461, (2013).
35 Kim, J. et al. Hollow Microtube Resonators via Silicon Self-Assembly toward Subattogram Mass Sensing Applications. Nano Lett., doi:10.1021/acs.nanolett.5b03703 (2016).
36 Moser J., Eichler A., Güttinger J., Dykman, M. I. & Bachtold A. Nanotube mechanical resonators with quality factors of up to 5 million. Nat. Nanotechnol. 9, 1007-1011, (2014).
37 Chaste J. et al. A nanomechanical mass sensor with yoctogram resolution. Nat. Nanotechnol. 7, 301-304, (2012).
38 Kosaka, P. M. et al. Detection of cancer biomarkers in serum using a hybrid mechanical and optoplasmonic nanosensor. Nat. Nanotechnol. 9, 1047-1053, (2014).
39 de la Rica, R. & Stevens, M. M. Plasmonic ELISA for the ultrasensitive detection of disease biomarkers with the naked eye. Nat. Nanotechnol. 7, 821-824, (2012).
40 Wang, Z. et al. Black phosphorus nanoelectromechanical resonators vibrating at very high frequencies. Nanoscale 7, 877-884 (2015).
41 Wang, Z., Lee, J. & Feng, P. X.-L. Spatial mapping of multimode Brownian motions in high-frequency silicon carbide microdisk resonators. Nature Comm. 5, 5158 (2014).
42 Castellanos‐Gomez, A., Singh, V., van der Zant, H. S. & Steele, G. A. Mechanics of freely‐suspended ultrathin layered materials. Ann. Phys. 527, 27-44 (2015).
43 Davami, K. et al. Ultralight shape-recovering plate mechanical metamaterials. Nat. Comm. 6, 10019 (2015).
44 Kanjanaboos, P. et al. Self-assembled nanoparticle drumhead resonators. Nano Lett. 13, 2158-2162 (2013).
45 Hermosa, C. et al. Mechanical and optical properties of ultralarge flakes of a metal-organic framework with molecular thickness. Chem. Sci. 6, 2553-2558, (2015).
46 Salmon, A. R., Capener, M. J., Baumberg, J. J. & Elliott, S. R. Rapid microcantilever-thickness determination by optical interferometry. Meas. Sci. Technol. 25, 015202 (2014).
47 Ghim, Y.-S., Rhee, H.-G., Yang, H.-S. & Lee, Y.-W. Thin-film thickness profile measurement using a Mirau-type low-coherence interferometer. Meas. Sci. Technol. 24, 075002 (2013).
48 Dong, J. T. & Lu, R. S. Sensitivity analysis of thin-film thickness measurement by vertical scanning white-light interferometry. Appl. Opt. 51, 5668-5675, (2012).
49 Debnath, S. K., Kothiyal, M. P., Schmit, J. & Hariharan, P. Spectrally resolved white-light phase-shifting interference microscopy for thickness-profile measurements of transparent thin film layers on patterned substrates. Opt. Express 14, 4662-4667, (2006).
50 Tamayo, J., Kosaka, P. M., Ruz, J. J., San Paulo, A. & Calleja, M. Biosensors based on nanomechanical systems. Chem. Soc. Rev. 42, 1287-1311, (2013).
51 Germer, T. A., Zwinkels, J. C. & Tsai, B. K. Spectrophotometry: Accurate Measurement of Optical Properties of Materials. Vol. 46 (Elsevier, 2014).
52 Martin, P. C. & Eyring, M. B. Experimental Methods in the Physical Sciences Vol. 46, 489-517 (Academic Press, 2014).
53 Gil-Santos, E. et al. Optical Transduction and Actuation of Subwavelength Nanomechanical Resonators. Nanocantilever Beams: Modeling, Fabrication, and Applications, 285 (2016).
54 Ramos, D. et al. Silicon nanowires: where mechanics and optics meet at the nanoscale. Sci. Rep., 3 3445 (2013).
55 Thijssen, R., Kippenberg, T. J., Polman, A. & Verhagen, E. Parallel Transduction of Nanomechanical Motion Using Plasmonic Resonators. ACS Photonics 1, 1181-1188, (2014).
56 Talukdar, A. et al. Piezotransistive transduction of femtoscale displacement for photoacoustic spectroscopy. Nat. Comm. 6, 7885 (2015).
57 Sansa, M., Fernández-Regúlez, M., Llobet, J., San Paulo, Á. & Pérez-Murano, F. High-sensitivity linear piezoresistive transduction for nanomechanical beam resonators. Nat. Comm. 5 4313 (2014).
58 Hiebert, W., Vick, D., Sauer, V. & Freeman, M. Optical interferometric displacement calibration and thermomechanical noise detection in bulk focused ion beam-fabricated nanoelectromechanical systems. J. Micromech. Microeng. 20, 115038 (2010).
59 Karabacak, D., Kouh, T. & Ekinci, K. Analysis of optical interferometric displacement detection in nanoelectromechanical systems. J. Appl. Phys. 98, 124309 (2005).
60 Tamayo, J. et al. Imaging the surface stress and vibration modes of a microcantilever by laser beam deflection microscopy. Nanotechnology 23, 315501 (2012).
61 Yoshikawa, G. et al. Two dimensional array of piezoresistive nanomechanical Membrane-type Surface stress Sensor(MSS) with improved sensitivity. Sensors 12, 15873-15887, (2012).
62 Yoshikawa, G., Akiyama, T., Gautsch, S., Vettiger, P. & Rohrer, H. Nanomechanical membrane-type surface stress sensor. Nano Lett. 11, 1044-1048, (2011).
63 Karabalin, R. B., Villanueva, L. G., Matheny, M. H., Sader, J. E. & Roukes, M. L. Stress-induced variations in the stiffness of micro- and nanocantilever beams. Phys. Rev. Lett. 108 236101 (2012).
64 Clark, M. T., Sader, J. E., Cleveland, J. P. & Paul, M. R. Spectral properties of microcantilevers in viscous fluid. Phys. Rev. E 81, 046306 (2010).
65 Malvar, O. et al. Highly sensitive measurement of liquid density in air using suspended microcapillary resonators. Sensors 15, 7650-7657 (2015).
66 Abbott, B. P. et al. Observation of Gravitational Waves from a Binary Black Hole Merger. Phys. Rev. Lett. 116, 061102 (2016).
67 Paolino, P., Sandoval, F. A. A. & Bellon, L. Quadrature phase interferometer for high resolution force spectroscopy. Rev. Sci. Instrum. 84, 095001 (2013).
68 Gil-Santos, E. et al. Optical back-action in silicon nanowire resonators: bolometric versus radiation pressure effects. New J. Phys. 15, 035001 (2013).
69 Pini, V. et al. Shedding light on axial stress effect on resonance frequencies of nanocantilevers. Acs Nano 5, 4269-4275 (2011).
70 Ramos, D. et al. Optomechanics with Silicon Nanowires by Harnessing Confined Electromagnetic Modes. Nano Lett. 12, 932-937, (2012).
71 Sandoval, F. A., Geitner, M., Bertin, É. & Bellon, L. Resonance frequency shift of strongly heated micro-cantilevers. J. Appl. Phys. 117, 234503, (2015).
72 Moulia, B. Leaves as shell structures: double curvature, auto-stresses, and minimal mechanical energy constraints on leaf rolling in grasses. J. Plant Growth Regul. 19, 19-30 (2000).
73 Ha, N. S., Truong, Q. T., Goo, N. S. & Park, H. C. Biomechanical Properties of Insect Wings: The Stress Stiffening Effects on the Asymmetric Bending of the Allomyrina dichotoma Beetle's Hind Wing. PLOS One 8, 12 (2013).
74 Park, Y. et al. Metabolic remodeling of the human red blood cell membrane. Proc. Natl. Acad. Sci. USA 107, 1289-1294 (2010).
75 Lachut, M. J. & Sader, J. E. Effect of surface stress on the stiffness of thin elastic plates and beams. Phys. Rev. B 85, 085440 (2012).
76 Verbridge, S. S., Shapiro, D. F., Craighead, H. G. & Parpia, J. M. Macroscopic Tuning of Nanomechanics: Substrate Bending for Reversible Control of Frequency and Quality Factor of Nanostring Resonators. Nano Lett. 7, 1728-1735, (2007).
