Probing the near-field optical response of plasmon nanostructures with two-photon luminescence microscopy

• Autores: Petru Virgil Ghenuche
• Directores de la Tesis: Roman Quidant (dir. tes.), Jordi Boronat Medico (dir. tes.), Gonçal Badenes Guía (dir. tes.)
• Lectura: En la Universitat Politècnica de Catalunya (UPC) ( España ) en 2009
• Idioma: inglés
• Tribunal Calificador de la Tesis: Niek F. Van Hulst (presid.), Ramon Alcubilla González (secret.), Lukas Novotny (voc.), Alexandre Bouhelier (voc.), Joachim Krenn (voc.)
• Materias:
  • Física
    • Electromagnetismo
      • Interacción de ondas electromagnéticas con la materia
    • Óptica
      • Microscopios
      • Óptica no lineal
• Enlaces
  • Tesis en acceso abierto en: TDX
• Resumen

  • Esta tesis describe el diseño, la fabricación y la caracterización óptica de sistemas plasmónicos resonantes capaces de confinar y aumentar campos de luz en la escala manométrica. En primer lugar, se utilizaron modelos numéricos 3D para diseñar diferentes geometras de nanoestructuras plasmónicas acopladas, a través del cálculo de la respuesta óptica de su campo lejano y cercano. Sobre la base de estas simulaciones se fabricaron las nanoestructuras por litografía de haz electrónico. Se puso especial énfasis en el aumento de la resolución y la optimización de la reproducibilidad de parámetros críticos como la forma de las partículas y el gap entre ellas. Por último, se empleó espectroscopía de campo lejano combinada con espectroscopía de luminiscencia inducida por dos fotones (TPL) para sondar la respuesta óptica local de las geometrías optimizadas. Hemos centrado nuestra atención en diferentes tipos de estructuras metálicas: dímeros, antenas con gap, conjuntos finitos de partículas en cadenas y en forma de estrella. Los dímeros tienen una fuerte amplificación del campo en su gap nanométrico por el acoplamiento en campo cercano de sus resonancias plasmonicas dipolares. Análogamente, antenas con gap, formadas por dos barras de oro adyacentes que soportan resonancias multipolares, pueden acoplar de manera eficiente la luz y concentrarla en volúmenes pequeños. Se ha demostrado que cadenas finitas de partículas son buenos candidatos para guiar la luz a través de secciones transversales por debajo de la longitud de onda y aquí demostramos que también se pueden utilizar como nanolentes capaces de concentrar la luz en su extremo. La distribución del campo cercano en conjuntos de partículas de oro en forma de estrella presenta una fuerte dependencia con la polarización del campo incidente que puede ser explotada para dirigirse dinámicamente a nano-objetos. La espectroscopía de campo lejano de conjuntos de dímeros y de cadenas finitas de partculas se comparó con la espectroscopía de TPL. Nuestro principal resultado es mostrar que la TPL es preferentemente sensible a los campos locales, permitiendo evaluar características espectrosc ópicas que no podrían resolverse de otro modo. A fin de superar las limitaciones de las medidas de conjuntos, en una segunda etapa se dedicó un considerable esfuerzo a construir y optimizar un montaje óptico para medir la señal de TPL de estructuras únicas. El uso de la micro-espectroscopía de TPL permitió obtener mapas espectrales de los modos de antenas aisladas con resolución espacial. Como se predijo mediante cálculos, hemos sido capaces de visualizar directamente, en la resonancia, la señal de TPL amplificada dentro del gap. Nuestros resultados muestran cómo las medidas de TPL pueden compararse directamente con la distribución de la cuarta potencia del campo local calculado. Mediante el análisis de la evolución de la señal de TPL en función de la longitud de onda incidente en el gap y en las extremidades de la antena tenemos más conocimiento sobre el mecanismo físico detrás de la resonancia de la antena. Finalmente, la microscopía de TPL se utilizó para sondar el campo cercano para diferentes orientaciones de la polarización lineal incidente sobre los conjuntos de partículas en forma de estrella. Se demuestra que, a diferencia del espectro de dispersión, la distribución de TPL en la estructura depende drásticamente del estado de polarización incidente. Nuestro estudio aporta una contribución significativa al campo de la óptica de plasmones, proponiendo nuevas geometrías para confinar de manera eficiente los campos ópticos a la escala nanometrica, aportando un profundo conocimiento sobre el uso de micro-espectroscopa de TPL como sonda óptica local. Nuestros resultados tendrán importancia en aplicaciones tales como espectroscopía mejorada, biosensores y la interacción luz-materia, donde se necesita evaluar el campo experimentado por una pequeña cantidad de materia cercana a la nanoestructura.