Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos

• Autores: Raquel Montes Martínez
• Directores de la Tesis: Francisco Céspedes Mulero (dir. tes.), María del Mar Baeza Labat (dir. tes.)
• Lectura: En la Universitat Autònoma de Barcelona ( España ) en 2014
• Idioma: español
• Tribunal Calificador de la Tesis: Esteve Fàbregas i Martínez (presid.), Núria Serrano i Plana (secret.), Alberto Escarpa Miguel (voc.)
• Materias:
  • Física
    • Química física
      • Electroquímica
• Enlaces
  • Tesis en acceso abierto en:  TDX  DDD 
• Resumen

  • Los (bio)materiales compuestos conductores ((bio)compósitos) han sido en los últimos años, una interesante alternativa en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos debido especialmente, a su capacidad de integrar varios materiales de diferente naturaleza, y formar un nuevo material con propiedades físicas, mecánicas y eléctricas muy distintas a los materiales originales que lo constituyen. Los (bio)sensores desarrollados con estos materiales presentan diferentes ventajas analíticas respecto a los conductores puros, que les proporcionan un alto valor añadido como por ejemplo, versatilidad, durabilidad, facilidad de regeneración superficial y de integración, funcionalidad como reservorio de material biológico, etc. Las propiedades eléctricas de los (bio)compósitos y, por tanto, su aplicabilidad analítica, están drásticamente influenciadas por la naturaleza de las partículas conductoras que lo forman, así como, de la cantidad y distribución espacial de las mismas en la matriz del (bio)compósito. Una de las características electroquímicas más importantes que poseen estos materiales, es la similitud en su comportamiento electroquímico respecto a (bio)sensores desarrollados con haces de microelectrodos. La presencia de áreas conductoras separadas por áreas no conductoras en la superficie del electrodo, mimetiza la distribución más o menos ordenada de microelectrodos separados entre sí por un aislante eléctrico. Las características de respuesta de los haces de microelectrodos dependen fundamentalmente, de las dimensiones y separación entre sí de los microelectrodos. De manera, que una apropiada optimización de la separación de las partículas conductoras y de su distribución interna en los (bio)compósitos desarrollados permitiría mejorar la eficacia analítica de los (bio)sensores basados en (bio)compósitos. En el trabajo de investigación presentado en esta tesis, se han implementado un conjunto de técnicas instrumentales que, aplicadas de forma estratégica y sistemática, han permitido la caracterización y optimización de la composición de (bio)materiales compuestos basados en grafito y resina epoxy (Epotek H77), permitiendo el desarrollo de (bio)sensores amperométricos más eficaces. Se ha mejorado la estabilidad y reproducibilidad de la señal, y se ha disminuido los límites de detección de forma significativa aumentando la relación señal/ruido. En primer lugar, se ha caracterizado el material compuesto de partida en función de la composición de grafito-resina presente en el mismo. Se han utilizado diferentes técnicas de caracterización que permiten obtener información de las propiedades eléctricas, electroquímicas y morfológicas del material. Se han construido electrodos compósitos de diferentes composiciones y se han caracterizando usando las técnicas de espectroscopia electroquímica de impedancias, voltamperometría cíclica, microscopia de fuerza atómica con punta conductora, microscopia electrónica de barrido, microscopia láser confocal y amperometría hidrodinámica. La utilización de estas técnicas ha permitido estudiar, el efecto que la incorporación de un tercer elemento de carácter biológico, en el material compuesto, tiene sobre la distribución espacial de las partículas conductoras que forman el biocompósito. La eficacia de estas técnicas ha quedado demostrada en la optimización de la composición (16%-17%) de un biosensor de glucosa modelo, donde la eficacia de la respuesta analítica ha sido superior a los biosensores con un contenido de grafito estándar (20%). Los nuevos criterios de optimización, han sido aplicados a biosensores basados en (bio/inmuno)compósitos, que presentan un interés relevante en aplicaciones analíticas. La respuesta analítica de los nuevos biosensores optimizados, se ha comparado con biosensores basados en el mismo tipo de (bio/inmuno)compósito que contienen un 20% de grafito, y que pueden encontrarse en la bibliografía. Concretamente, se han estudiado un biosensor de acetilcolinesterasa, aplicado a la determinación de pesticidas por inhibición enzimática, y un inmunosensor de inmunoglobulina G aplicado a la determinación indirecta de un antígeno, mediante la detección del correspondiente anticuerpo marcado. En los dos casos, se han obtenido mejoras significativas en la respuesta analítica después de la optimización de la composición del (bio/inmuno)compósito.