Complexation of Th(IV) and U(VI) by polyhydroxy and polyamino carboxylic acids
- Autores: Elisenda Colàs Anguita
- Directores de la Tesis: Mireia Grivé Solé (dir. tes.), Joan de Pablo Ribas (dir. tes.), Isabel Rojo Cort (dir. tes.)
- Lectura: En la Universitat Politècnica de Catalunya (UPC) ( España ) en 2014
- Idioma: inglés
- Tribunal Calificador de la Tesis: Jorge Bruno Salgot (presid.), Vicenç Martí (secret.), Bernd Grambow (voc.), Eric Giffaut (voc.), Xavier Gaona Martínez (voc.)
- Materias:
- Enlaces
- Tesis en acceso abierto en: TDX
- Resumen
Els residus radioactius procedeixen de gairebé totes les activitats (indústria nuclear i no nuclear, investigació, activitats militars, aplicacions mèdiques) que impliquen la manipulació de materials radioactius. Existeix doncs una clara necessitat de gestionar i confinar aquests residus, de forma que s‘eviti que els radionúclids continguts en ells s‘alliberin a la biosfera en concentracions que puguin representar un risc inacceptable per als éssers humans o el medi ambient. Alguns materials presents entre els residus radioactius són polímers orgànics; altres substàncies orgàniques (per exemple, productes químics orgànics utilitzats a la construcció, materials sellants, tampons) també poden ser-hi presents. És doncs necessari avaluar les reaccions que poden donar-se entre aquests lligands orgànics i els radionúclids, per tal d'estimar les quantitats de radionúclids que poden ser transportats fora del confinament. En aquest sentit, és fonamental conèixer les estabilitats relatives dels compostos i complexos que es poden formar, una informació que sovint s‘obté a través de càlculs d'especiació utilitzant dades termodinàmiques. L'objectiu principal d'aquesta tesi doctoral és obtenir dades termodinàmiques que es puguin aplicar en la predicció quantitativa de les reaccions entre alguns lligands orgànics i radionúclids. S‘han estudiat els lligands gluconat, isosacarinat i EDTA, que representen tres tipus diferents de substàncies orgàniques (additius per a ciment, productes de degradació de cel·lulosa i agents de descontaminació) rellevants en el context dels residus nuclears. El treball experimental s'ha realitzat utilitzant tori (Th(IV)) i urani (U(IV)) naturals. L'estudi s'ha centrat principalment en medis de pH alcalí, tenint en compte el paper clau del ciment tant en matrius de condicionament dels residus com en els materials de construcció i barreres d‘enginyeria dels dipòsits de residus. Per assolir aquest objectiu s'han utilitzat dos tipus diferents d'experiments: experiments de solubilitat i anàlisis espectroscòpiques. Els resultats obtinguts han permès: - obtenir dades termodinàmiques (constants d'estabilitat) en el sistema tori-gluconat; - obtenir dades experimentals en el sistema tori-isosacarinat. Tenint en compte les similituds entre les estructures químiques del gluconat i l‘isosacarinat, l‘analogia entre els dos lligans també s‘ha estudiat; - augmentar el coneixement sobre el paper del calci en els sistemes de tori-gluconat i tori-EDTA en el rang de pH alcalí, i - obtenir dades termodinàmiques en els sistemes d'U(VI)-gluconat i U(VI)-EDTA
